Luận án: Tổng hợp, đặc trưng xúc tác nano Au(Pd)/CeO2/GC oxy hóa VOCs

Hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (VOCs) gây ô nhiễm không khí toàn cầu. Chúng có nguồn gốc từ nhiều ngành công nghiệp và hoạt động sinh hoạt. VOCs là tiền chất của ôzôn tầng mặt đất và các hạt vật chất. Chúng gây ra các vấn đề sức khỏe nghiêm trọng. Những vấn đề này bao gồm các bệnh về hô hấp và ung thư. Việc loại bỏ VOCs hiệu quả là ưu tiên hàng đầu. Các công nghệ hiện tại thường tốn kém. Chúng đòi hỏi nhiệt độ vận hành cao. Do đó, phát triển các phương pháp oxy hóa xúc tác mới là cần thiết. Đặc biệt là các phương pháp hoạt động ở nhiệt độ thấp. Điều này giúp giảm chi phí năng lượng và tác động môi trường.

Nghiên cứu này đề xuất giải pháp sử dụng xúc tác nano kim loại quý. Vàng (Au) và Paladi (Pd) được sử dụng để tạo thành xúc tác bimetal Au(Pd). Các hạt nano này được mang trên than hoạt tính dạng hạt (GC). GC là một vật liệu mang xúc tác có tính kỵ nước. Nó có cấu trúc lỗ xốp lớn và diện tích bề mặt cao. Sự kết hợp với cerium dioxide (CeO2) cũng được khám phá. CeO2 là một oxit kim loại chuyển tiếp quan trọng. Nó nổi tiếng với khả năng lưu trữ oxy và tương tác mạnh với kim loại quý. Mục tiêu là tạo ra xúc tác nano với hoạt tính oxy hóa xúc tác cao. Xúc tác phải hiệu quả trong điều kiện nhiệt độ thấp và có hơi ẩm. Thiết kế này hướng tới việc tối ưu hóa hiệu suất và độ bền của xúc tác.

Hoạt động ở nhiệt độ thấp mang lại lợi thế đáng kể. Nó giúp tiết kiệm năng lượng một cách hiệu quả. Chi phí vận hành giảm đi đáng kể. Công nghệ này cũng tăng cường tính an toàn cho các quy trình công nghiệp. Các xúc tác nano Au(Pd)/CeO2/GC được tối ưu hóa cho điều kiện này. Chúng thể hiện khả năng chuyển hóa VOCs cao. Thậm chí ở nhiệt độ môi trường hoặc thấp. Điều này đặc biệt quan trọng cho các ứng dụng thực tế. Ứng dụng bao gồm xử lý khí thải công nghiệp và không khí trong nhà. Giải pháp này đại diện cho một bước tiến quan trọng. Nó hướng tới công nghệ kiểm soát ô nhiễm bền vững hơn.

Các xúc tác nano Au, Pd, và bimetal Au(Pd) được tổng hợp. Phương pháp metal-sol đơn giản được áp dụng. Kim loại quý được tạo thành các hạt nano. Sau đó, chúng được lắng đọng lên vật liệu mang. Vật liệu mang là than hoạt tính dạng hạt (GC). Một số mẫu có thêm cerium dioxide (CeO2). Quy trình này đảm bảo kích thước hạt nano đồng nhất. Nó cũng giúp phân tán tốt trên bề mặt chất mang. Sự phân tán tối ưu là yếu tố quan trọng. Nó ảnh hưởng trực tiếp đến hoạt tính xúc tác. Phương pháp này cũng dễ dàng mở rộng. Nó phù hợp cho sản xuất quy mô lớn.

Các vật liệu xúc tác được khảo sát đặc trưng toàn diện. Nhiều phương pháp phân tích tiên tiến được sử dụng. Chúng bao gồm nhiễu xạ tia X (XRD). XRD xác định cấu trúc tinh thể. Hấp phụ-giải hấp phụ N2 đo diện tích bề mặt và cấu trúc lỗ xốp. Kính hiển vi điện tử quét (SEM) và truyền qua (TEM) hình ảnh hình thái. HRTEM cung cấp độ phân giải cao cho hạt nano. ICP-MS và EDS xác định thành phần nguyên tố. FTIR phân tích các nhóm chức bề mặt. PZC xác định điểm đẳng điện. H2-TPR và O2-TPD nghiên cứu tính chất khử-oxy hóa. Các kỹ thuật này cung cấp thông tin chi tiết. Chúng giúp hiểu sâu về tính chất lý hóa của xúc tác nano Au(Pd)/CeO2/GC.

Kết quả đặc trưng cho thấy sự kết hợp của Au và Pd. Nó tạo ra các hạt nano Au(Pd) nhỏ hơn. Kích thước hạt kim loại giảm đáng kể. Từ khoảng 8,4 nm (Au) xuống dưới 5 nm khi có cả Au và Pd. Sự hiện diện của CeO2 cũng đóng vai trò quan trọng. Nó tương tác mạnh mẽ với các hạt nano Au(Pd). Điều này làm suy yếu liên kết Ce-O. Từ đó, tăng khả năng phân tán pha hoạt động. Nó cũng cung cấp oxy mạng cho phản ứng. Kích thước hạt nano nhỏ và sự tương tác mạnh mẽ. Chúng là yếu tố then chốt. Chúng giúp tăng cường hoạt tính oxy hóa xúc tác. Điều này áp dụng cho các xúc tác nano-Me/CeO2/GC.

Xúc tác 0,50%Au-0,27%Pd/CeO2/GC thể hiện hiệu suất cao. Nó chuyển hóa toluene ở nhiệt độ thấp. Tại 150 °C, độ chuyển hóa toluene đạt 81,2%. Con số này cao hơn 17% so với xúc tác không có CeO2. Ở 175 °C, độ chuyển hóa tăng lên 96,5%. Đây là mức cao hơn 38% so với xúc tác 0,50%Au-0,27%Pd/GC. Sự hiện diện của CeO2 rõ ràng cải thiện hoạt tính. Nó tăng cường khả năng cung cấp oxy mạng và tương tác kim loại-chất mang. Hiệu suất này chứng tỏ xúc tác bimetal Au(Pd)/CeO2/GC rất hứa hẹn. Nó là giải pháp cho xử lý toluen hiệu quả và tiết kiệm năng lượng.

Đối với formaldehyde, xúc tác 0,50%Au-0,27%Pd/CeO2/GC cũng cho thấy hoạt tính ấn tượng. Ở nhiệt độ phòng (30 °C), độ chuyển hóa formaldehyde đạt 84,2%. Kết quả này cao hơn 22% so với xúc tác 0,50%Au-0,27%Pd/GC. Khả năng loại bỏ formaldehyde ở nhiệt độ thấp là rất quan trọng. Formaldehyde là một chất gây ô nhiễm không khí trong nhà phổ biến. Hoạt tính cao này nhấn mạnh tiềm năng của xúc tác. Nó có thể ứng dụng trong các hệ thống lọc không khí. Đặc biệt là những hệ thống không yêu cầu gia nhiệt. Điều này mang lại lợi ích lớn về năng lượng và môi trường.

Xúc tác 0,50%Au-0,27%Pd/CeO2/GC cũng chứng tỏ độ bền tốt. Nó duy trì hoạt tính cao sau 50 giờ phản ứng liên tục. Điều này rất quan trọng cho các ứng dụng công nghiệp dài hạn. Hơn nữa, nghiên cứu cũng cho thấy hơi nước ít ảnh hưởng. Nó không làm giảm đáng kể hoạt tính của xúc tác. Tính kỵ nước của than hoạt tính dạng hạt (GC) đóng vai trò then chốt. Nó bảo vệ các tâm hoạt động khỏi sự hấp phụ của nước. Khả năng hoạt động ổn định trong điều kiện có hơi ẩm là một ưu điểm lớn. Nó làm cho xúc tác này phù hợp với nhiều môi trường thực tế.

Đối với xúc tác 0,50%Au-0,27%Pd/GC, phản ứng oxy hóa toluene tuân theo mô hình Langmuir–Hinshelwood. Mô hình này giả định toluene và oxy hấp phụ trên hai tâm xúc tác khác nhau. Các hạt nano kim loại Au(Pd) hấp phụ O2 từ dòng khí đầu vào. Trong khi đó, toluene hấp phụ trên tâm cacbon của vật liệu mang (GC). Bước xác định tốc độ phản ứng là sự tương tác giữa O2 hấp phụ và toluene hấp phụ. Cơ chế này phù hợp với dữ liệu thực nghiệm. Nó chỉ ra tầm quan trọng của cả kim loại và chất mang. Cả hai đều đóng vai trò trong việc xúc tác phản ứng oxy hóa VOCs.

Ngược lại, nghiên cứu động học cho xúc tác 0,50%Au-0,27%Pd/CeO2/GC cho thấy sự phù hợp với mô hình Mars-van Krevelen. Mô hình này mô tả phản ứng xảy ra qua hai giai đoạn chính. Giai đoạn đầu tiên, toluene hấp phụ phản ứng với oxy mạng của CeO2. Điều này dẫn đến sự hình thành sản phẩm oxy hóa và tạo ra các vị trí trống oxy trên bề mặt CeO2. Giai đoạn thứ hai, oxy từ pha khí hấp phụ lên các vị trí trống này. Nó tái tạo lại oxy mạng trên CeO2. Cơ chế này nhấn mạnh vai trò của CeO2 như một nguồn cung cấp oxy linh hoạt. Nó cũng cho thấy khả năng tăng cường hoạt tính oxy hóa xúc tác. Đặc biệt là cho xúc tác bimetal Au(Pd) ở nhiệt độ thấp.

Xúc tác nano Au(Pd)/CeO2/GC hứa hẹn nhiều ứng dụng thực tiễn. Nó có thể được triển khai trong các thiết bị lọc khí thải. Các thiết bị này bao gồm xử lý khí thải từ ngành hóa chất và sơn. Nó cũng có thể được sử dụng trong hệ thống lọc không khí dân dụng. Đặc biệt là để loại bỏ formaldehyde và các VOCs khác. Khả năng hoạt động hiệu quả ở nhiệt độ thấp là một lợi thế lớn. Nó giảm thiểu yêu cầu năng lượng. Nó cũng tăng cường tính kinh tế của quy trình. Điều này làm cho xúc tác nano trở thành một giải pháp hấp dẫn. Nó góp phần vào việc đạt được không khí sạch hơn.

Để tối ưu hóa hơn nữa, cần có các nghiên cứu tiếp theo. Chúng có thể tập trung vào việc điều chỉnh tỷ lệ Au:Pd. Khám phá các phương pháp tổng hợp khác cũng là cần thiết. Mục tiêu là để cải thiện độ phân tán và ổn định. Nghiên cứu ảnh hưởng của các chất phụ gia khác. Nó có thể giúp tăng cường hiệu suất xúc tác. Mở rộng thử nghiệm với nhiều loại VOCs khác nhau. Điều này sẽ đánh giá tính phổ quát của xúc tác. Các nghiên cứu về ổn định lâu dài dưới các điều kiện khắc nghiệt. Chúng sẽ cung cấp thông tin giá trị. Điều này sẽ giúp xúc tác nano Au(Pd)/CeO2/GC trở thành một giải pháp thương mại.